一、引言

    核電廠運行期間產(chǎn)生大量廢金屬，包括廢舊設(shè)備、管道和結(jié)構(gòu)組件等。據(jù)統(tǒng)計，單臺百萬千瓦機組一年產(chǎn)生的廢金屬約為4t-5t。隨著我國核電機組不斷投入運行，核電機組的運行、維護(hù)及退役過程中將產(chǎn)生大量放射性廢金屬。截至2020年12月，我國已運行18個核電廠，共48個反應(yīng)堆，累計產(chǎn)生的廢金屬質(zhì)量約為1600t。這些廢金屬出路不明，目前集中貯存在核電廠內(nèi)，不僅存在輻射風(fēng)險和交叉污染風(fēng)險，而且還因尺寸規(guī)格不一，不易收集，核電站的庫存壓力越來越大，無法滿足需要。放射性廢金屬的安全暫存及處理已成為我國核電廠運行過程中重點關(guān)注的問題。

    放射性廢金屬本身是資源，如果作為放射性廢物進(jìn)行處置，不僅浪費資源，而且影響處置安全，增加處置代價。根據(jù)國際上對放射性廢金屬的處理實踐，熔煉循環(huán)再利用是處理核電等行業(yè)產(chǎn)生的廢金屬的有效手段。該方法通過對廢金屬進(jìn)行熔煉，完成去污、減容后進(jìn)行再利用，不僅實現(xiàn)了放射性廢物最小化，而且取得了社會和經(jīng)濟(jì)的雙重效益。然而，我國目前只有廢金屬解控標(biāo)準(zhǔn)，對于高于解控標(biāo)準(zhǔn)的廢金屬，尚未系統(tǒng)地開展研究，無相關(guān)安全要求，缺乏相關(guān)的標(biāo)準(zhǔn)和限值。
   
    為推動我國核電廠廢物再循環(huán)再利用工作，本文調(diào)研國內(nèi)外廢金屬熔煉再循環(huán)再利用的技術(shù)路線、相關(guān)限值及安全要求，為國家有關(guān)部門決策提供有說服力的研究成果和參考依據(jù)，推進(jìn)我國核電廠廢金屬熔煉再循環(huán)再利用工作的開展。

    二、廢金屬產(chǎn)生及特性

    廢金屬產(chǎn)生來源

    核電廠運行產(chǎn)生廢金屬的放射性特性與其污染類型密切相關(guān)?；趯ξ覈谶\核電廠廢金屬來源的調(diào)查，核電廠廢金屬的輻射污染類型主要分為三類。

    1．中子活化的反應(yīng)堆組件和結(jié)構(gòu)材料

    中子對反應(yīng)堆構(gòu)件和結(jié)構(gòu)材料的活化作用是反應(yīng)堆運行的正常結(jié)果。中子與不銹鋼、碳鋼和混凝土的成分在反應(yīng)堆容器內(nèi)部及周圍的相互作用導(dǎo)致了放射性核素的產(chǎn)生和較高的放射性活度。由于中子活化產(chǎn)生的放射性核素主要包括Cr-51、Mn-54、Fe-55、Fe-59、Co-58、Ni-59和Ni-63。在暴露于中子通量的材料中，各種放射性核素的比活度變化很大，其依賴于母核素的濃度及其中子截面、放射性核素的放射性半衰期、給定位置的中子通量強度以及中子暴露持續(xù)時間。所有的中子活化金屬/材料都包含在反應(yīng)堆壓力容器、容器內(nèi)部、內(nèi)部的結(jié)構(gòu)組件和混凝土生物屏蔽內(nèi)。

    2．受污染的管道和設(shè)備內(nèi)表面

    來自與反應(yīng)堆冷卻劑接觸的結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物和燃料泄漏的裂變產(chǎn)物，在設(shè)備操作期間造成反應(yīng)堆主冷卻水的放射性污染。雖然大多數(shù)污染物通過過濾和凈化后可再利用，但仍有一小部分留在冷卻劑中。隨著時間的推移，一些污染物（ 主要是中子活化的不溶性腐蝕產(chǎn)物 ）傾向于沉積在設(shè)備和管道系統(tǒng)的內(nèi)表面上。所得到的金屬氧化物層主要由鐵、鉻和鎳組成，其中鈷、錳和鋅的含量較小，但放射性顯著的活化腐蝕裂變產(chǎn)物通過電廠中的放射性液體系統(tǒng)傳輸，在管道和設(shè)備的內(nèi)部表面形成金屬氧化物。這樣的污染多是致密表面污染。

    3．受污染的設(shè)備和結(jié)構(gòu)部件的外表面

    系統(tǒng)部件的外表面以及地板、墻壁和結(jié)構(gòu)部件在核電站的運行期間，受到來自反應(yīng)堆冷卻劑的放射性物質(zhì)泄漏或溢出的污染。盡管大多數(shù)液態(tài)污染物仍然局限在泄漏或溢出物附近，但是一些污染物可能通過物理接觸而轉(zhuǎn)移。當(dāng)污染物變成氣溶膠并被動沉降時，會發(fā)生更廣泛的外表面污染?？諝馕廴疚镆彩枪┡?、通風(fēng)和空調(diào)系統(tǒng)（HVAC）中的管道、風(fēng)扇、過濾器和其它設(shè)備的主要污染源。其污染類型包括松散表面污染和致密表面污染。

    核電廠廢金屬特性

    核電廠運行和退役過程中將產(chǎn)生大量的輕微放射性污染物料，包括金屬(鋼鐵、銅、鋁和鉛等)、建筑物拆卸物(混凝土、磚等)、污染設(shè)備和工具等，其中以金屬和混凝土居多；這些污染物料數(shù)量龐大，且具有放射性，對環(huán)境與人類健康的影響大于一般工業(yè)廢棄物，因此對這些污染物料的管理一直是廢物管理的重中之重。

    L.A. Nieves等人估算了不同堆型核電廠退役時的廢金屬產(chǎn)生量，該數(shù)據(jù)根據(jù)核電廠廠房和設(shè)備的材料估算得出，對于典型的1000MWe壓水堆，退役產(chǎn)生鋼鐵約18000t，不銹鋼約2000t，鋁約100t，銅約5000t，鉛約20t。不同污染類型的廢金屬特性如（表1）所示。

    三、國外核電廠廢金屬循環(huán)再利用實踐

    熔煉作為國際上最主要的放射性廢金屬減容和去污手段，很多國家都積極開展研究和工程實踐，以處理核設(shè)施運行和退役產(chǎn)生的大量放射性廢金屬。依靠熔融放射性金屬進(jìn)行去污，是金屬再循環(huán)的一種常用的方法。采用金屬熔煉法去污工藝，把被放射性核素污染的金屬(如：碳鋼、不銹鋼、銅、鋁、鋅等)放置于電弧爐或感應(yīng)爐中進(jìn)行熔煉，通過加入造渣劑和氧化劑等進(jìn)行反應(yīng)造渣。同時通過一定的工藝手段把大部分存在于金屬中的放射性核素富集到爐渣和濾塵(尾氣處理產(chǎn)物)中，凈化金屬，達(dá)到去污的目的。另外，也可通過合理的爐襯配方來吸附部分放射性核素，從而達(dá)到放射性金屬廢物去污和再利用的目的。通過熔煉處理輕污染的金屬廢物，能夠回收許多寶貴金屬，減少放射性金屬廢物的質(zhì)量和體積，降低廢物貯存、運輸?shù)馁M用和場地負(fù)擔(dān)，同時使污染金屬廢物實現(xiàn)再循環(huán)再利用。據(jù)統(tǒng)計，熔煉1t廢金屬大約可以節(jié)省1.5t鐵礦石、0.5t煤炭，少產(chǎn)生1.3t固體廢物，同時減少60%的用水、75%的耗能和86%的排放。

    德國

    德國辛北爾康普（Siempelkamp）公司于二十世紀(jì)八十年代開發(fā)了金屬熔融去污技術(shù)，用于回收核設(shè)施運行與退役期間產(chǎn)生的放射性金屬廢物。該公司位于克雷費爾德的熔煉設(shè)施于1989 年運行。熔煉后的金屬約有75%用于制造屏蔽體，約25%的熔煉金屬用于制造鑄鐵容器。

    自1989年至2015年，約有30000t來自德國核電站的廢金屬在雷費爾德的熔煉廠熔煉。其中有15000t熔煉后無條件解控再使用，15000t鑄成屏蔽容器進(jìn)入核工業(yè)領(lǐng)域再使用。熔煉后的產(chǎn)品約為處理量的95%，放射性廢物量平均約為處理量的5%，包括廢渣、爐襯和煙塵等。

圖1 熔煉產(chǎn)品—屏蔽容器
Fig 1 Melting Products-Shielded Container

    瑞典

    根據(jù)瑞典斯杜斯維克核能中心提供資料，自1987年開始運行，瑞典熔煉廠首先運行一個2t感應(yīng)爐熔煉鋼和一個較小的電弧爐用于鋁熔煉。后來運行兩個3.5t 感應(yīng)爐，產(chǎn)出量1.5 t/h ，每批6個錠，每個錠600kg。截至2014年，共熔煉碳鋼和不銹鋼27000t，鋁800t，鉛400t，年處理能力為5000t，其中有20000t是從歐盟中10個國家進(jìn)口的廢金屬。處理的廢物包括大件廢物如汽輪機、換熱器、預(yù)加熱器等，和用容器集裝的小件廢物。熔煉后約有95%可以進(jìn)行無條件解控。熔煉后的二次廢物重量比約在1%~3%。

圖2 熔煉產(chǎn)品—鋼錠
Fig 2 Melting Products -Steel Ingot

    法國

    法國低中放廢物處理中心(CENTRACO)是法國電力集團(tuán)下屬的實體營運單位，處理廢物的來源主要是在用核設(shè)施，服務(wù)對象為法國電力集團(tuán)、法國核燃料公司、法國廢物管理局、法國原子能委員會等， 于1999年投入運營。法國低中放廢物處理中心處理的最重要目的是減容，而不是降低放射性水平，最終提高中低放廢物處置場的效率。

    法國低中放廢物處理中心有兩種廢物處理手段，一是金屬熔煉，處理量為4500t/a，另一種是可燃廢物焚燒，減容系數(shù)為10～20，處理量為5000t/a，其中固體廢物3500t，液體廢物1500t。兩個廢物處理系統(tǒng)共用一個維修體系。中心也對部分廢物進(jìn)行回收利用。熔煉產(chǎn)生兩種產(chǎn)品：鋼錠，850kg～1000kg/個，套筒，作為更高水平放射性廢物的屏蔽材料。截至2015年，低中放廢物處理中心共熔煉碳鋼和不銹鋼26000t。

    監(jiān)管體系

    目前，德國、法國等國家均制定了詳細(xì)的技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)或指導(dǎo)文件以指導(dǎo)熔煉循環(huán)使用實踐。歐盟于1998年發(fā)布第89號文件《從核裝置拆除中回收金屬的輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)建議》（RP-89），采用同樣的豁免劑量準(zhǔn)則：

    個人全身有效劑量＜10μSv/a，約為環(huán)境本底照射的0.5%；

    集體劑量＜1man•Sv/a；

    皮膚劑量＜50mSv/a。

    在核工業(yè)體系內(nèi)再循環(huán)和再利用可以避免公眾受到額外照射。研究表明這樣可以減少受照射的人數(shù)和集體劑量。因此，即使物料滿足上述標(biāo)準(zhǔn)而可以解控，在經(jīng)濟(jì)性允許的情況下進(jìn)入核工業(yè)體系再循環(huán)和再利用是比進(jìn)入公眾領(lǐng)域更優(yōu)化的選擇，也是輻射防護(hù)ALARA原則的一種體現(xiàn)。

    四、我國核工業(yè)廢金屬循環(huán)再利用實踐

    我國根據(jù)國際經(jīng)驗，也設(shè)置了核工業(yè)廢金屬熔煉回收處理中心——中核鈾礦冶放射性污染金屬熔煉處理中心。該中心主要回收處理核工業(yè)系統(tǒng)生產(chǎn)、科研、退役產(chǎn)生的鈾污染廢金屬，采用電弧爐與中頻感應(yīng)爐相結(jié)合的方式熔煉去污，接收表面污染水平在4~48Bq/cm2的碳鋼和不銹鋼。近10年來，該中心共接受處理核工業(yè)二七二廠、二七六廠、七一二礦、七一九礦、七一一礦、八一二廠、二〇二廠、天津三院等系統(tǒng)單位污染鋼鐵1萬余t。經(jīng)熔煉去污后，鑄造產(chǎn)品的表面污染水平降至0.004～0.016Bq/cm2，其金屬中放射性比活度<1Bq/g，低于IAEARS-G1.7《排除豁免和解控概念的應(yīng)用》提出的解控水平值，完全可供礦山及系統(tǒng)內(nèi)部循環(huán)使用。

    根據(jù)核工業(yè)鈾礦冶礦山系統(tǒng)內(nèi)廢金屬熔煉再利用情況，核電廠產(chǎn)生的大量廢金屬亦可通過該方式去污后循環(huán)使用，可有效避免資源浪費。

    五、啟示與建議

    對于核電廠所產(chǎn)生的廢金屬，除了少量廢金屬經(jīng)過測量可實施解控，另外還有一部分廢金屬測量放射性活度高于解控水平（ 低于中高放射性廢物分類限值 ）而無法實施解控的廢金屬，而對這部分廢金屬進(jìn)行處置又將造成金屬資源浪費，不利于放射性廢物最小化的實施。目前國內(nèi)僅有對低于清潔解控限值的廢金屬相關(guān)處理標(biāo)準(zhǔn)，而對于放射性水平較高的廢金屬，可以通過熔煉去污后在核工業(yè)體系內(nèi)部再循環(huán)的情況，法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)和相關(guān)要求仍然是缺失的，因此無法對現(xiàn)有的廢金屬建立合理的分類體系，影響分類收集，導(dǎo)致大量廢金屬暫存在核電廠內(nèi)，占用廢物暫存庫容量，帶來安全風(fēng)險。

    結(jié)合我國廢金屬產(chǎn)生現(xiàn)狀，建議我國建立并完善核電廠廢金屬循環(huán)再利用的相關(guān)管理體系：

    1．建議我國對核電廠廢金屬采取循環(huán)再利用的技術(shù)路線，建立覆蓋廢金屬循環(huán)再利用全過程的管理體系，針對不同活度水平的核電廠廢金屬明確相關(guān)處理標(biāo)準(zhǔn)及管理要求，以實現(xiàn)放射性廢物最小化的管理要求。

    2．開展廢金屬放射性特性調(diào)查，如電廠在對廢金屬進(jìn)行拆卸收集時，應(yīng)對其表面污染水平和表面劑量率開展初步測量，并盡可能詳細(xì)記錄相關(guān)產(chǎn)生信息，如位置、時間、體積、重量和輻射水平等。

    3．進(jìn)一步開展核電廠廢金屬取樣測量方法研究，研究確定核電廠廢金屬取樣測量的代表性和準(zhǔn)確性的相關(guān)要求，研究給出廢金屬中的難測核素的測量方法。

    4．建議對利用和再生處理放射性污染金屬的許可企業(yè)，在政策上鼓勵，在資金、技術(shù)上支持，促使企業(yè)不斷研發(fā)去污處理技術(shù)和擴(kuò)大應(yīng)用范圍，使有限的金屬資源得到合理的再利用。 

    文/雷強　馮一斐　蔣婧　祝兆文