一、引言

    核電廠運(yùn)行期間產(chǎn)生大量廢金屬，包括廢舊設(shè)備、管道和結(jié)構(gòu)組件等。據(jù)統(tǒng)計(jì)，單臺(tái)百萬(wàn)千瓦機(jī)組一年產(chǎn)生的廢金屬約為4t-5t。隨著我國(guó)核電機(jī)組不斷投入運(yùn)行，核電機(jī)組的運(yùn)行、維護(hù)及退役過(guò)程中將產(chǎn)生大量放射性廢金屬。截至2020年12月，我國(guó)已運(yùn)行18個(gè)核電廠，共48個(gè)反應(yīng)堆，累計(jì)產(chǎn)生的廢金屬質(zhì)量約為1600t。這些廢金屬出路不明，目前集中貯存在核電廠內(nèi)，不僅存在輻射風(fēng)險(xiǎn)和交叉污染風(fēng)險(xiǎn)，而且還因尺寸規(guī)格不一，不易收集，核電站的庫(kù)存壓力越來(lái)越大，無(wú)法滿足需要。放射性廢金屬的安全暫存及處理已成為我國(guó)核電廠運(yùn)行過(guò)程中重點(diǎn)關(guān)注的問(wèn)題。

    放射性廢金屬本身是資源，如果作為放射性廢物進(jìn)行處置，不僅浪費(fèi)資源，而且影響處置安全，增加處置代價(jià)。根據(jù)國(guó)際上對(duì)放射性廢金屬的處理實(shí)踐，熔煉循環(huán)再利用是處理核電等行業(yè)產(chǎn)生的廢金屬的有效手段。該方法通過(guò)對(duì)廢金屬進(jìn)行熔煉，完成去污、減容后進(jìn)行再利用，不僅實(shí)現(xiàn)了放射性廢物最小化，而且取得了社會(huì)和經(jīng)濟(jì)的雙重效益。然而，我國(guó)目前只有廢金屬解控標(biāo)準(zhǔn)，對(duì)于高于解控標(biāo)準(zhǔn)的廢金屬，尚未系統(tǒng)地開展研究，無(wú)相關(guān)安全要求，缺乏相關(guān)的標(biāo)準(zhǔn)和限值。
   
    為推動(dòng)我國(guó)核電廠廢物再循環(huán)再利用工作，本文調(diào)研國(guó)內(nèi)外廢金屬熔煉再循環(huán)再利用的技術(shù)路線、相關(guān)限值及安全要求，為國(guó)家有關(guān)部門決策提供有說(shuō)服力的研究成果和參考依據(jù)，推進(jìn)我國(guó)核電廠廢金屬熔煉再循環(huán)再利用工作的開展。

    二、廢金屬產(chǎn)生及特性

    廢金屬產(chǎn)生來(lái)源

    核電廠運(yùn)行產(chǎn)生廢金屬的放射性特性與其污染類型密切相關(guān)?；趯?duì)我國(guó)在運(yùn)核電廠廢金屬來(lái)源的調(diào)查，核電廠廢金屬的輻射污染類型主要分為三類。

    1．中子活化的反應(yīng)堆組件和結(jié)構(gòu)材料

    中子對(duì)反應(yīng)堆構(gòu)件和結(jié)構(gòu)材料的活化作用是反應(yīng)堆運(yùn)行的正常結(jié)果。中子與不銹鋼、碳鋼和混凝土的成分在反應(yīng)堆容器內(nèi)部及周圍的相互作用導(dǎo)致了放射性核素的產(chǎn)生和較高的放射性活度。由于中子活化產(chǎn)生的放射性核素主要包括Cr-51、Mn-54、Fe-55、Fe-59、Co-58、Ni-59和Ni-63。在暴露于中子通量的材料中，各種放射性核素的比活度變化很大，其依賴于母核素的濃度及其中子截面、放射性核素的放射性半衰期、給定位置的中子通量強(qiáng)度以及中子暴露持續(xù)時(shí)間。所有的中子活化金屬/材料都包含在反應(yīng)堆壓力容器、容器內(nèi)部、內(nèi)部的結(jié)構(gòu)組件和混凝土生物屏蔽內(nèi)。

    2．受污染的管道和設(shè)備內(nèi)表面

    來(lái)自與反應(yīng)堆冷卻劑接觸的結(jié)構(gòu)材料的活化腐蝕產(chǎn)物和燃料泄漏的裂變產(chǎn)物，在設(shè)備操作期間造成反應(yīng)堆主冷卻水的放射性污染。雖然大多數(shù)污染物通過(guò)過(guò)濾和凈化后可再利用，但仍有一小部分留在冷卻劑中。隨著時(shí)間的推移，一些污染物（ 主要是中子活化的不溶性腐蝕產(chǎn)物 ）傾向于沉積在設(shè)備和管道系統(tǒng)的內(nèi)表面上。所得到的金屬氧化物層主要由鐵、鉻和鎳組成，其中鈷、錳和鋅的含量較小，但放射性顯著的活化腐蝕裂變產(chǎn)物通過(guò)電廠中的放射性液體系統(tǒng)傳輸，在管道和設(shè)備的內(nèi)部表面形成金屬氧化物。這樣的污染多是致密表面污染。

    3．受污染的設(shè)備和結(jié)構(gòu)部件的外表面

    系統(tǒng)部件的外表面以及地板、墻壁和結(jié)構(gòu)部件在核電站的運(yùn)行期間，受到來(lái)自反應(yīng)堆冷卻劑的放射性物質(zhì)泄漏或溢出的污染。盡管大多數(shù)液態(tài)污染物仍然局限在泄漏或溢出物附近，但是一些污染物可能通過(guò)物理接觸而轉(zhuǎn)移。當(dāng)污染物變成氣溶膠并被動(dòng)沉降時(shí)，會(huì)發(fā)生更廣泛的外表面污染。空氣污染物也是供暖、通風(fēng)和空調(diào)系統(tǒng)（HVAC）中的管道、風(fēng)扇、過(guò)濾器和其它設(shè)備的主要污染源。其污染類型包括松散表面污染和致密表面污染。

    核電廠廢金屬特性

    核電廠運(yùn)行和退役過(guò)程中將產(chǎn)生大量的輕微放射性污染物料，包括金屬(鋼鐵、銅、鋁和鉛等)、建筑物拆卸物(混凝土、磚等)、污染設(shè)備和工具等，其中以金屬和混凝土居多；這些污染物料數(shù)量龐大，且具有放射性，對(duì)環(huán)境與人類健康的影響大于一般工業(yè)廢棄物，因此對(duì)這些污染物料的管理一直是廢物管理的重中之重。

    L.A. Nieves等人估算了不同堆型核電廠退役時(shí)的廢金屬產(chǎn)生量，該數(shù)據(jù)根據(jù)核電廠廠房和設(shè)備的材料估算得出，對(duì)于典型的1000MWe壓水堆，退役產(chǎn)生鋼鐵約18000t，不銹鋼約2000t，鋁約100t，銅約5000t，鉛約20t。不同污染類型的廢金屬特性如（表1）所示。

    三、國(guó)外核電廠廢金屬循環(huán)再利用實(shí)踐

    熔煉作為國(guó)際上最主要的放射性廢金屬減容和去污手段，很多國(guó)家都積極開展研究和工程實(shí)踐，以處理核設(shè)施運(yùn)行和退役產(chǎn)生的大量放射性廢金屬。依靠熔融放射性金屬進(jìn)行去污，是金屬再循環(huán)的一種常用的方法。采用金屬熔煉法去污工藝，把被放射性核素污染的金屬(如：碳鋼、不銹鋼、銅、鋁、鋅等)放置于電弧爐或感應(yīng)爐中進(jìn)行熔煉，通過(guò)加入造渣劑和氧化劑等進(jìn)行反應(yīng)造渣。同時(shí)通過(guò)一定的工藝手段把大部分存在于金屬中的放射性核素富集到爐渣和濾塵(尾氣處理產(chǎn)物)中，凈化金屬，達(dá)到去污的目的。另外，也可通過(guò)合理的爐襯配方來(lái)吸附部分放射性核素，從而達(dá)到放射性金屬?gòu)U物去污和再利用的目的。通過(guò)熔煉處理輕污染的金屬?gòu)U物，能夠回收許多寶貴金屬，減少放射性金屬?gòu)U物的質(zhì)量和體積，降低廢物貯存、運(yùn)輸?shù)馁M(fèi)用和場(chǎng)地負(fù)擔(dān)，同時(shí)使污染金屬?gòu)U物實(shí)現(xiàn)再循環(huán)再利用。據(jù)統(tǒng)計(jì)，熔煉1t廢金屬大約可以節(jié)省1.5t鐵礦石、0.5t煤炭，少產(chǎn)生1.3t固體廢物，同時(shí)減少60%的用水、75%的耗能和86%的排放。

    德國(guó)

    德國(guó)辛北爾康普（Siempelkamp）公司于二十世紀(jì)八十年代開發(fā)了金屬熔融去污技術(shù)，用于回收核設(shè)施運(yùn)行與退役期間產(chǎn)生的放射性金屬?gòu)U物。該公司位于克雷費(fèi)爾德的熔煉設(shè)施于1989 年運(yùn)行。熔煉后的金屬約有75%用于制造屏蔽體，約25%的熔煉金屬用于制造鑄鐵容器。

    自1989年至2015年，約有30000t來(lái)自德國(guó)核電站的廢金屬在雷費(fèi)爾德的熔煉廠熔煉。其中有15000t熔煉后無(wú)條件解控再使用，15000t鑄成屏蔽容器進(jìn)入核工業(yè)領(lǐng)域再使用。熔煉后的產(chǎn)品約為處理量的95%，放射性廢物量平均約為處理量的5%，包括廢渣、爐襯和煙塵等。

圖1 熔煉產(chǎn)品—屏蔽容器
Fig 1 Melting Products-Shielded Container

    瑞典

    根據(jù)瑞典斯杜斯維克核能中心提供資料，自1987年開始運(yùn)行，瑞典熔煉廠首先運(yùn)行一個(gè)2t感應(yīng)爐熔煉鋼和一個(gè)較小的電弧爐用于鋁熔煉。后來(lái)運(yùn)行兩個(gè)3.5t 感應(yīng)爐，產(chǎn)出量1.5 t/h ，每批6個(gè)錠，每個(gè)錠600kg。截至2014年，共熔煉碳鋼和不銹鋼27000t，鋁800t，鉛400t，年處理能力為5000t，其中有20000t是從歐盟中10個(gè)國(guó)家進(jìn)口的廢金屬。處理的廢物包括大件廢物如汽輪機(jī)、換熱器、預(yù)加熱器等，和用容器集裝的小件廢物。熔煉后約有95%可以進(jìn)行無(wú)條件解控。熔煉后的二次廢物重量比約在1%~3%。

圖2 熔煉產(chǎn)品—鋼錠
Fig 2 Melting Products -Steel Ingot

    法國(guó)

    法國(guó)低中放廢物處理中心(CENTRACO)是法國(guó)電力集團(tuán)下屬的實(shí)體營(yíng)運(yùn)單位，處理廢物的來(lái)源主要是在用核設(shè)施，服務(wù)對(duì)象為法國(guó)電力集團(tuán)、法國(guó)核燃料公司、法國(guó)廢物管理局、法國(guó)原子能委員會(huì)等， 于1999年投入運(yùn)營(yíng)。法國(guó)低中放廢物處理中心處理的最重要目的是減容，而不是降低放射性水平，最終提高中低放廢物處置場(chǎng)的效率。

    法國(guó)低中放廢物處理中心有兩種廢物處理手段，一是金屬熔煉，處理量為4500t/a，另一種是可燃廢物焚燒，減容系數(shù)為10～20，處理量為5000t/a，其中固體廢物3500t，液體廢物1500t。兩個(gè)廢物處理系統(tǒng)共用一個(gè)維修體系。中心也對(duì)部分廢物進(jìn)行回收利用。熔煉產(chǎn)生兩種產(chǎn)品：鋼錠，850kg～1000kg/個(gè)，套筒，作為更高水平放射性廢物的屏蔽材料。截至2015年，低中放廢物處理中心共熔煉碳鋼和不銹鋼26000t。

    監(jiān)管體系

    目前，德國(guó)、法國(guó)等國(guó)家均制定了詳細(xì)的技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)或指導(dǎo)文件以指導(dǎo)熔煉循環(huán)使用實(shí)踐。歐盟于1998年發(fā)布第89號(hào)文件《從核裝置拆除中回收金屬的輻射防護(hù)標(biāo)準(zhǔn)建議》（RP-89），采用同樣的豁免劑量準(zhǔn)則：

    個(gè)人全身有效劑量＜10μSv/a，約為環(huán)境本底照射的0.5%；

    集體劑量＜1man•Sv/a；

    皮膚劑量＜50mSv/a。

    在核工業(yè)體系內(nèi)再循環(huán)和再利用可以避免公眾受到額外照射。研究表明這樣可以減少受照射的人數(shù)和集體劑量。因此，即使物料滿足上述標(biāo)準(zhǔn)而可以解控，在經(jīng)濟(jì)性允許的情況下進(jìn)入核工業(yè)體系再循環(huán)和再利用是比進(jìn)入公眾領(lǐng)域更優(yōu)化的選擇，也是輻射防護(hù)ALARA原則的一種體現(xiàn)。

    四、我國(guó)核工業(yè)廢金屬循環(huán)再利用實(shí)踐

    我國(guó)根據(jù)國(guó)際經(jīng)驗(yàn)，也設(shè)置了核工業(yè)廢金屬熔煉回收處理中心——中核鈾礦冶放射性污染金屬熔煉處理中心。該中心主要回收處理核工業(yè)系統(tǒng)生產(chǎn)、科研、退役產(chǎn)生的鈾污染廢金屬，采用電弧爐與中頻感應(yīng)爐相結(jié)合的方式熔煉去污，接收表面污染水平在4~48Bq/cm2的碳鋼和不銹鋼。近10年來(lái)，該中心共接受處理核工業(yè)二七二廠、二七六廠、七一二礦、七一九礦、七一一礦、八一二廠、二〇二廠、天津三院等系統(tǒng)單位污染鋼鐵1萬(wàn)余t。經(jīng)熔煉去污后，鑄造產(chǎn)品的表面污染水平降至0.004～0.016Bq/cm2，其金屬中放射性比活度<1Bq/g，低于IAEARS-G1.7《排除豁免和解控概念的應(yīng)用》提出的解控水平值，完全可供礦山及系統(tǒng)內(nèi)部循環(huán)使用。

    根據(jù)核工業(yè)鈾礦冶礦山系統(tǒng)內(nèi)廢金屬熔煉再利用情況，核電廠產(chǎn)生的大量廢金屬亦可通過(guò)該方式去污后循環(huán)使用，可有效避免資源浪費(fèi)。

    五、啟示與建議

    對(duì)于核電廠所產(chǎn)生的廢金屬，除了少量廢金屬經(jīng)過(guò)測(cè)量可實(shí)施解控，另外還有一部分廢金屬測(cè)量放射性活度高于解控水平（ 低于中高放射性廢物分類限值 ）而無(wú)法實(shí)施解控的廢金屬，而對(duì)這部分廢金屬進(jìn)行處置又將造成金屬資源浪費(fèi)，不利于放射性廢物最小化的實(shí)施。目前國(guó)內(nèi)僅有對(duì)低于清潔解控限值的廢金屬相關(guān)處理標(biāo)準(zhǔn)，而對(duì)于放射性水平較高的廢金屬，可以通過(guò)熔煉去污后在核工業(yè)體系內(nèi)部再循環(huán)的情況，法規(guī)標(biāo)準(zhǔn)和相關(guān)要求仍然是缺失的，因此無(wú)法對(duì)現(xiàn)有的廢金屬建立合理的分類體系，影響分類收集，導(dǎo)致大量廢金屬暫存在核電廠內(nèi)，占用廢物暫存庫(kù)容量，帶來(lái)安全風(fēng)險(xiǎn)。

    結(jié)合我國(guó)廢金屬產(chǎn)生現(xiàn)狀，建議我國(guó)建立并完善核電廠廢金屬循環(huán)再利用的相關(guān)管理體系：

    1．建議我國(guó)對(duì)核電廠廢金屬采取循環(huán)再利用的技術(shù)路線，建立覆蓋廢金屬循環(huán)再利用全過(guò)程的管理體系，針對(duì)不同活度水平的核電廠廢金屬明確相關(guān)處理標(biāo)準(zhǔn)及管理要求，以實(shí)現(xiàn)放射性廢物最小化的管理要求。

    2．開展廢金屬放射性特性調(diào)查，如電廠在對(duì)廢金屬進(jìn)行拆卸收集時(shí)，應(yīng)對(duì)其表面污染水平和表面劑量率開展初步測(cè)量，并盡可能詳細(xì)記錄相關(guān)產(chǎn)生信息，如位置、時(shí)間、體積、重量和輻射水平等。

    3．進(jìn)一步開展核電廠廢金屬取樣測(cè)量方法研究，研究確定核電廠廢金屬取樣測(cè)量的代表性和準(zhǔn)確性的相關(guān)要求，研究給出廢金屬中的難測(cè)核素的測(cè)量方法。

    4．建議對(duì)利用和再生處理放射性污染金屬的許可企業(yè)，在政策上鼓勵(lì)，在資金、技術(shù)上支持，促使企業(yè)不斷研發(fā)去污處理技術(shù)和擴(kuò)大應(yīng)用范圍，使有限的金屬資源得到合理的再利用。 

    文/雷強(qiáng)　馮一斐　蔣婧　祝兆文